Динамика и взаимодействие электронов в молекулах долгое время оставались недоступными для наблюдения. С помощью двумерной электронной спектроскопии (2DES) теперь можно изучать эти процессы с временным разрешением в фемтосекундах, однако метод остается сложным и используется немногими группами. Команда под руководством профессора Кристофа Лиенау из Ольденбургского университета упростила реализацию 2DES, что может сделать его более доступным для широкого круга исследователей.
Ключевую роль в разработке нового метода сыграли докторанты Даниэль Тиммер и Даниэль Люнеманн. В 2DES используются три ультракоротких лазерных импульса. Первые два импульса должны быть идентичными копиями и служить для запуска исследуемого процесса в материале, например, для возбуждения электронов в полупроводнике, заставляя их перейти в более высокое энергетическое состояние. Это изменяет оптические свойства материала. Третий лазерный импульс, известный как «зондирующий импульс», взаимодействует с возбужденной системой, преобразуется в процессе и таким образом дает информацию о состоянии системы. Варьируя временные интервалы между импульсами, исследователи получают информацию о состоянии системы.
Лиенау и его команда предложили решение проблемы точного контроля временных интервалов, основываясь на основе устройства, называемом интерферометром, которое использует двулучепреломляющие кристаллы для создания двух идентичных копий входного импульса. Это устройство ранее было разработанном профессором Джулио Черулло, который является соавтором данного исследования. Добавление оптического компонента, пластины с задержкой в λ/4, позволило улучшить контроль над лазерными импульсами. Это расширение метода уже применено для изучения динамики заряда в органических красителях, и команда получила патент на новый метод.
В основе нового процесса лежат две пары так называемых четвертьволновых пластин с задержкой. Конструкция позволяет регулировать задержку между двумя сверхкороткими лазерными импульсами с высокой степенью точности и стабильности. Фото: Университет Ольденбурга / Мориц Гиттингер.
Дополнительная информация: Daniel Timmer et al, Phase-cycling and double-quantum two-dimensional electronic spectroscopy using a common-path birefringent interferometer, Optica (2024). DOI: 10.1364/OPTICA.543007
Источник: Simplified method for observing electron motion in solids unveiled